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含氮氧化物(NOx)廢氣是指含有N2O、NO、NO2、N2O3、N2O4等氣體的廢氣。這類廢氣由于對(duì)人體有致毒作用,損害植物,形成酸雨、酸霧,與碳?xì)浠衔镄纬晒饣瘜W(xué)煙霧及參與臭氧層的破壞等,因而如不對(duì)其加以處理直接排入大氣中,將給自然環(huán)境和人體健康帶來(lái)嚴(yán)重危害。

目前,處理氮氧化物廢氣的方法主要有吸收法、催化還原法、燃燒法、吸附法、膜法、電化學(xué)法、脈沖電暈法及生化法等,其中生化法是近10多年才發(fā)展起來(lái)的一種處理方法,因它是模仿自然界的自然凈化過(guò)程而建立起來(lái)的一種處理方法,具有流程短,投資少,運(yùn)行費(fèi)用低,管理簡(jiǎn)便等特點(diǎn)而具有極大的發(fā)展?jié)摿?已受到越來(lái)越多研究人員的重視。

1、氮氧化物廢氣的產(chǎn)生及特性

氮氧化物的產(chǎn)生主要來(lái)自于兩個(gè)方面:自然界本身和人類活動(dòng)。據(jù)統(tǒng)計(jì),由自然界本身變化規(guī)律產(chǎn)生的NOx每年約500×106t,人類活動(dòng)產(chǎn)生的NOx每年約50×106t。從數(shù)據(jù)來(lái)看,雖然人類活動(dòng)產(chǎn)生的NOx較自然界本身產(chǎn)生的NOx少得多,但由于人類活動(dòng)產(chǎn)生的NOx往往比較集中,濃度較高,且大多在人類活動(dòng)環(huán)境區(qū)域內(nèi),因而其危害性更大。

人類活動(dòng)產(chǎn)生的氮氧化物主要來(lái)源于兩個(gè)方面:

(1)含氮化合物的燃燒;

(2)亞硝酸、硝酸及其鹽類的工業(yè)生產(chǎn)及使用。據(jù)美國(guó)環(huán)保局估計(jì),99%的NOx產(chǎn)生于含氮化合物的燃燒,如火力電廠煤燃燒產(chǎn)生的煙氣、汽車尾氣等。在亞硝酸、硝酸及其鹽類的工業(yè)生產(chǎn)及使用過(guò)程中,由于它們的還原分解,會(huì)放出大量的NOx,其局部濃度很高,處理困難,危害大.在含NOx廢氣中,對(duì)自然環(huán)境和人類生存危害最大的主要是NO和NO2。NO為無(wú)色、無(wú)味、無(wú)臭氣體,微溶于水,可溶于乙醇和硝酸,在空氣中可緩慢氧化為NO2,與氧化劑反應(yīng)生成NO2,與還原劑反應(yīng)生成N2。NO2溶于水和硝酸,和水反應(yīng)生成HNO3和HNO2,和堿及強(qiáng)堿弱酸鹽反應(yīng)生成硝酸鹽和亞硝酸鹽,和還原劑反應(yīng)還原為N2。

2、生化法處理含NOx廢氣的原理

含NOx廢氣生化法處理的基本原理是氣相中的NOx如NO和NO2首先通過(guò)溶解或吸附等傳質(zhì)過(guò)程轉(zhuǎn)移至液相,如NO2通過(guò)形成NO3—或NO2—而溶于水中,NO被吸附在液相中的微生物或固體物表面而進(jìn)入液相;然后在外加碳源的情況下借助于微生物的生命代謝活動(dòng),通過(guò)微生物對(duì)分布于液相中的含N化合物的吸收和微生物體內(nèi)的氧化、還原、分解等生物謝作用,把部分吸收的含N化合物轉(zhuǎn)化為微生物生長(zhǎng)所需的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì),組成新的細(xì)胞,使微生物生長(zhǎng)繁殖;另一部分含N化合物則被微生物分解為簡(jiǎn)單而無(wú)害的氮?dú)饣蛉菀滋幚淼腘O3—或NO2—,同時(shí)釋放出微生物生長(zhǎng)和活動(dòng)所需的能量。

3　NOx的生化處理

由于在含NOx廢氣中對(duì)自然環(huán)境和人類生存危害最大的主要是NO和NO2,而NO2易溶于水,處理比較容易,所以目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于生化法處理氮氧化物的研究,主要是針對(duì)含NO廢氣的處理。關(guān)于NO的處理歸納起來(lái)主要有反硝化處理和硝化處理兩類。

3.1　反硝化過(guò)程處理NOx

反硝化作用是利用厭氧性微生物如脫氮假單胞菌、銅綠假單胞菌、熒光假單胞菌、脫氮硫桿菌等在厭氧條件下分解NOx的一種處理方法。它有兩條處理途徑:

(1)異化反硝化作用,即NO3-→NO2-→NO→N2O→N2;

(2)同化反硝化作用,使NO3-最終轉(zhuǎn)化為菌體的一部分。生化法去除NO主要是利用反硝化細(xì)菌的異化反硝化作用,使其最終轉(zhuǎn)變?yōu)镹2,在這個(gè)過(guò)程中要求額外提供微生物生長(zhǎng)所需要的基質(zhì)。此外,由于微生物是在厭氧條件下利用NO3-中的氧氧化有機(jī)物質(zhì)并獲得能量,因此廢氣中NO3-所含氧的濃度將對(duì)反硝化過(guò)程產(chǎn)生重要影響。Apel等人采用生物濾塔,通過(guò)添加蜜糖,在停留時(shí)間2 min、進(jìn)氣NO體積分?jǐn)?shù)為500×10-6、氧氣體積分?jǐn)?shù)小于3%的條件下處理含NO廢氣,NO的去除率為90%。但當(dāng)進(jìn)氣氧氣體積分?jǐn)?shù)達(dá)5%時(shí),廢氣中NO體積分?jǐn)?shù)為250×10-6時(shí),NO的去除率只有40%~45%。Lee B D等人研究發(fā)現(xiàn),在生物濾塔中分別通入含氧體積分?jǐn)?shù)為0%、2%、4%的NO廢氣,含有氧氣的兩個(gè)生物濾塔的NO的去除率急劇下降,進(jìn)氣氧氣體積分?jǐn)?shù)為2%的生物濾塔在15 d后NO去除率開始恢復(fù),而氧氣體積分?jǐn)?shù)為4%的生物濾塔的NO去除率下降到15%后再也沒(méi)有恢復(fù)。K Thomas等人用生物滴濾塔處理含NO廢氣,在厭氧條件下,停留時(shí)間為7.5 min時(shí),NO的轉(zhuǎn)化率接近100%,而當(dāng)進(jìn)氣中氧氣體積分?jǐn)?shù)從0.5%升高到4.5%時(shí),NO的去除率由75%降至45%。Brady D Lee等人用生物濾塔處理含NO廢氣,溫度控制在55℃,停留時(shí)間為13 s,進(jìn)氣NO體積分?jǐn)?shù)為500×10-6的厭氧條件下,NO的去除率為50%以上,發(fā)現(xiàn)進(jìn)氣中氧氣的濃度對(duì)NO的去除率有很明顯的影響,當(dāng)氧氣體積分?jǐn)?shù)達(dá)到2%時(shí),NO去除率已下降至10%~20%。由此可見,廢氣中氧氣的含量對(duì)反硝化法處理NO有很大的影響。

Chris A, Du Plessis等人采用生物過(guò)濾器,用廢氣將甲苯和營(yíng)養(yǎng)液霧化,當(dāng)進(jìn)氣NO體積分?jǐn)?shù)為60×10-6、O2體積分?jǐn)?shù)大于17%、停留時(shí)間為3 min時(shí),凈化后廢氣中NO體積分?jǐn)?shù)可降至15×10-6。試驗(yàn)過(guò)程中通過(guò)增加甲苯供給,獲得了97%的NO去除率。這是因?yàn)闋I(yíng)養(yǎng)液和甲苯經(jīng)霧化后加入使通過(guò)過(guò)濾器的液流量非常小,因而填料上的生物膜可以長(zhǎng)得非常厚,促使在優(yōu)先去除甲苯的好氧生物層內(nèi)形成了厭氧反硝化層,同時(shí)減少了壓力降的影響,從而避免了生物滴濾塔中生物膜的空隙被水堵塞而導(dǎo)致壓力降升高。該項(xiàng)研究還表明,為使反硝化在有氧條件下進(jìn)行,可提高鹽的濃度,從而減少O2在水中的溶解度,改善厭氧條件;同時(shí)通過(guò)切換進(jìn)氣方向,即使在生物數(shù)量較大時(shí),也能使生物濾塔保持較穩(wěn)定的操作條件。J R Woertz等人研究了采用真菌處理NO的反硝化過(guò)程。該研究以甲苯為碳源,當(dāng)甲苯的供應(yīng)量為90 g/m3·h,在有氧條件下,進(jìn)氣NO的體積分?jǐn)?shù)為250 mg/m3,停留時(shí)間為1 min時(shí),NO的去除率高達(dá)93%。該研究表明,真菌在降解甲苯的中間產(chǎn)物時(shí)為真菌反硝化降解NO提供碳源和能源。該研究還表明,當(dāng)進(jìn)氣O2體積分?jǐn)?shù)降為5%,甲苯的供應(yīng)量為54 g/(m3·h時(shí)),NO的去除率達(dá)到85%,而在同樣條件下當(dāng)進(jìn)氣中O2體積分?jǐn)?shù)為21%時(shí),NO的去除率只有65%。此數(shù)據(jù)表明,用真菌去除NO時(shí),當(dāng)混合氣中O2的含量下降時(shí),真菌反硝化處理NO的能力相應(yīng)增強(qiáng)。因此,真菌有可能成為反硝化去除NO的重要菌種,但真菌在有氧條件下如何進(jìn)行反硝化的機(jī)理仍不清楚。

3.2　硝化過(guò)程處理NOx

硝化過(guò)程處理NOx是在硝化細(xì)菌的作用下,在有氧條件下將氨氮氧化成硝酸鹽氮,然后再通過(guò)反硝化過(guò)程將硝酸鹽氮轉(zhuǎn)化成N2的處理過(guò)程。硝化菌為自養(yǎng)菌,它們以CO2為碳源,通過(guò)氧化NH4+獲得能量。硝化過(guò)程一般分為兩個(gè)階段,分別由硝化細(xì)菌和亞硝化細(xì)菌完成。第一階段由亞硝化菌(Nitrosomonas)將氨氮轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽,亞硝化菌包括亞硝酸鹽單胞菌屬和亞硝酸鹽球菌屬;第二階段由硝化菌(Nitrobactcr)將亞硝酸鹽轉(zhuǎn)化為硝酸鹽,硝化菌包括硝酸鹽桿菌屬、螺旋菌屬和球菌屬。硝化處理NO技術(shù)是近幾年才發(fā)展起來(lái)的,其硝化路徑為NO→NO2—→NO3—。Davidova等人用生物滴濾塔,以多孔玻璃環(huán)為填料,噴淋含有無(wú)機(jī)礦物質(zhì)的NH4Cl和KH2P5O2溶液,當(dāng)進(jìn)氣NO體積分?jǐn)?shù)為80×10-6時(shí),在有氧條件下取得了70%的NO去除率。該研究無(wú)外加有機(jī)碳源,起硝化作用的主要是自養(yǎng)硝化菌。陳建孟和Lance Hershman等人利用裝有多孔碳填料的生物過(guò)濾器,選用自養(yǎng)硝化菌掛膜,用超聲波氣溶膠發(fā)生器維持過(guò)濾器濕度,在保持多孔碳表面液膜厚度較小的條件下,當(dāng)停留時(shí)間為3.5 min,進(jìn)氣為含NO的空氣,NO質(zhì)量濃度為66.97~267.86 mg/m3時(shí),NO的去除率為41%和52%。該研究證實(shí)了自養(yǎng)硝化菌去除NO的潛在價(jià)值。臺(tái)灣的Chou和Lin采用鼓風(fēng)爐渣作填充材料的生物滴濾塔,用活性污泥進(jìn)行掛膜,通過(guò)加入葡萄糖、發(fā)酵粉、KH2P5O2和(NH4)2CO3等營(yíng)養(yǎng)液和緩沖劑,當(dāng)進(jìn)氣由空氣和NO組成,NO的體積分?jǐn)?shù)為892×10-6~1237×10-6,停留時(shí)間118 s時(shí),NO的去除率達(dá)到80%。加入的葡萄糖為異養(yǎng)細(xì)菌提供了有機(jī)碳源,經(jīng)異養(yǎng)細(xì)菌代謝生成的代謝產(chǎn)物多聚糖是一種粘稠物,使生物膜能有效地粘附在填料表面。被去除的NO有90%被轉(zhuǎn)化為NO3-。研究表明,為了有效去除NO,添加營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)是非常關(guān)鍵的,并得出C∶P∶N為7∶1∶30,NaHCO3∶NO-N為6.3∶1。Kyurg-Naqn Min等人用中空纖維生物膜處理器,在有氧條件下處理進(jìn)氣NO體積分?jǐn)?shù)為100×10-6的混合氣,當(dāng)混合氣在纖維管中的停留時(shí)間為1.9 s,氣體穿過(guò)膜的壓力降為12 kPa時(shí),NO的去除率為74%。當(dāng)以模擬煙氣(體積分?jǐn)?shù)為15%的CO2,5%的O2,75%的N2和100×10-6的NO)進(jìn)氣時(shí),溫度控制在20~55℃之間時(shí), NO的去除率在0%左右,其去除率與進(jìn)氣組成及溫度無(wú)關(guān)。該研究采用的營(yíng)養(yǎng)液為NaHCO3溶液,不添加有機(jī)碳源,硝化反應(yīng)由自養(yǎng)硝化菌完成。以上這些研究都表明,用自養(yǎng)硝化菌去除NO,在無(wú)外加有機(jī)碳源時(shí),自養(yǎng)細(xì)菌生長(zhǎng)緩慢,對(duì)NO的去除負(fù)荷小,停留時(shí)間長(zhǎng)。如果添加有機(jī)碳源,硝化法去除空氣中的NO,則可大大縮短停留時(shí)間,提高NO的去除率和去除負(fù)荷。這是由于自養(yǎng)硝化細(xì)菌與異養(yǎng)細(xì)菌是共生的,這也是所有硝化過(guò)程的普遍現(xiàn)象。

4、結(jié)語(yǔ)

氮氧化物是危害自然環(huán)境和人類健康的最主要的污染物之一。長(zhǎng)期以來(lái),人類為了消除它的危害,做了大量工作,但處理效果始終不理想。生化法氮氧化物處理技術(shù)是近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的一種極具發(fā)展?jié)摿Φ奶幚矸椒?。?guó)內(nèi)外的研究顯示,它對(duì)含NOx廢氣的處理具有良好的處理效果,且具有流程短,投資少,運(yùn)行費(fèi)用低,管理簡(jiǎn)便等特點(diǎn)。但生化法含氮氧化物廢氣處理技術(shù)只是近10多年才逐步發(fā)展起來(lái)的,因而尚有許多問(wèn)題有待進(jìn)一步深入研究。目前,生化法處理含NOx廢氣的研究主要應(yīng)從以下幾個(gè)方面著手:從細(xì)菌、真菌及其他微生物入手,優(yōu)選出適合在低氧濃度環(huán)境下繁殖、凈化NOx煙氣的菌株,并進(jìn)行馴化、誘變育種,從而培養(yǎng)出高效生物工程菌種;進(jìn)行生物降解機(jī)理和動(dòng)力學(xué)研究,建立模型;開發(fā)設(shè)計(jì)新型生物反應(yīng)。